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大連化物所確認半導體光催化劑活性晶面依賴的本質原因

2020-03-05 大連化學物理研究所
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室李燦、李仁貴團隊在半導體光催化劑暴露晶面的本質作用研究方面取得新進展:觀察到光催化研究中活性晶面依賴的關系,確認了活性晶面的光催化活性差異是由不同共存暴露晶面之間的光生電荷分離性質決定的。

  人工光合成太陽燃料是國際科學領域的“圣杯式”科學課題,而光生電荷分離是人工光合成的核心科學問題。李燦團隊長期致力于人工光合成太陽燃料研究,取得了系列進展:先后提出異相結電荷分離機制(Angew. Chem. Int. Ed., 2008;Angew. Chem. Int. Ed., 2012)、發現晶面間光生電荷分離效應(Nature Commun. 2013;Energy Environ. Sci. 2014)、發展了高對稱性半導體材料的光生電荷分離策略(Energy Environ. Sci. 2016)、提出極性誘導的光生電荷分離新策略(Angew. Chem. Int. Ed., 2020),并自主研發了光生電荷成像表征新技術(Angew. Chem. Int. Ed., 2015; Nature Energy, 2018)等。尤其是該團隊近年來提出的晶面間光生電荷分離策略,已發展成為太陽能光催化研究領域最受關注的研究方向之一。

  雖然半導體光催化材料的形貌和晶面調控被證明是提高光催化性能的有效途徑之一,但關于形貌和晶面如何影響光催化性能仍然眾說紛紜,研究人員往往將光催化活性的差異歸結于所謂的高活性晶面,但對于活性晶面本質的認識并不清楚。本工作中,研究團隊基于前期對晶面間光生電荷分離的研究基礎,以典型的氧溴化鉍(BiOBr)半導體為研究模型,分別可控合成了兩種具有特定晶面的BiOBr納米晶。研究發現,具有特定晶面暴露的納米晶的光催化活性差異并不直接與高暴露比例的晶面性質關聯,而是和與之共同暴露的晶面性質密切相關,這些與之共存的晶面暴露比例雖小,但其存在真正決定了高暴露比例晶面在光催化反應中所表現出來的性質。由于低暴露比例晶面和高暴露比例晶面表面能帶彎曲程度的差異會誘導光生電荷在不同晶面之間發生空間分離,且由于共存晶面的不同導致晶面間光生電荷分離性質的差異,直接影響了納米晶在光催化反應中表現出不同的催化性能。該研究工作進一步澄清了半導體光催化劑晶面依賴的光催化反應的本質,對于深入理解半導體納米光催化劑的光生電荷分離和催化反應機制具有重要的科學價值。

  研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,第一作者是博士生石明。該工作得到國家自然科學基金、中科院戰略性先導科技專項A“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”子課題和興遼英才計劃等的支持。

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